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材料学院博士生李赫龙在木质素催化降解领域取得进展

作者: 时间:2019-04-24 阅读:

近日,材料学院林产化工学科博士研究生李赫龙等的研究论文Ru-Catalyzed Hydrogenolysis of Lignin: Base-Dependent Tunability of Monomeric Phenols and Mechanistic Study”以全文形式发表于化学领域TOP期刊ACS CatalysisIF = 11.384。该论文指导教师为青年千人宋国勇教授,该工作得到国家自然科学基金面上项目和北京林业大学高等学校基本科研业务费的支持。

木质素自然界唯一一种可再生的芳香碳氢资源,木质素通过降解转化为适用于下游生产的单分子芳基化合物是其高值化的基点。在木质素降解过程中,通过降解路径的选择性调控,从而生成不同类型的苯酚产物具有工业生产实用价值。木质素降解机理研究不仅有利于深入了解木质素降解过程,同时可以促进高效催化反应体系的开发利用。然而,木质素是一种结构复杂的生物大分子,其降解过程不仅包含β-O-4结构中C–OC–C键断裂过程,同时存在降解产物的缩聚、氢化、脱羟基化等多重反应,导致其选择性控制及机理研究极具挑战性。

 

 

 

材料学院青年千人宋国勇教授科研团队长期致力于木质素降解研究工作,此前已经在ACS Cata., Green Chem, ChemSusChem等一区Top期刊发表多篇木质素降解研究工作。在本工作中,通过设计了一系列二聚体、三聚体、多聚体,以及同位素标记的木质素模型化合物,系统研究了Ru/C催化氢解木质素及碱调控产物选择性过程,并提出木质素催化降解新机制。在C3苯酚生成过程中,实验证据确证已报道的木质素降解机理,包括烯醇醚路径、Cα羰基路径、自由基路径以及Cβ–OCγ–OH键连续断键等,均不适用于Ru/C催化体系;在此基础上,提出了Ru/C催化的木质素降解机制为β-O-4结构中Cα–OCβ–O协同断裂机理。C2取代苯酚单体产物的生成,可能始于含有酚羟基的化合物在碱性环境中生成的甲基醌类中间体,之前预测的烯醚式中间体并不存在于该反应路径之内。在桦木酶酸解木质素降解中,研究发现C2苯酚生成与碱浓度呈线性关系,与本文预测的机理一致;经过条件优化,桦木木质素在保持良好的降解效率的同时,可以实现苯酚单体选择性的调控。本工作将木质素模型化合物和真实木质素生物大分子研究结合起来,为理解木质素解聚过程及新催化体系设计提供了理论支持。

 

文章链接:https://pubs.acs.org.ccindex.cn/doi/abs/10.1021%2Facscatal.9b00556

   
 
 
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